Ukrainian Journal of Physical Optics

2024 Volume 25, Issue 1

ISSN 1609-1833 (Print)


1,2B. I. Horon, 2O. S. Kushnir and 1V. Yo. Stadnyk

1Department of General Physics, Ivan Franko National University of Lviv, 19 Drahomanov Street, 79005 Lviv, Ukraine
2Optoelectronics and Information Technologies Department, Ivan Franko National University of Lviv, 107 Tarnavskyi Street, 79017 Lviv, Ukraine


Refractive indices and optical birefringence of improper ferroelectric ammonium fluoroberyllate (AFB) crystals with the incommensurate phase are studied in a wide temperature range. Temperature characteristics of the optical indicatrix of AFB are examined and two quasi-isotropic points are found, the temperature positions T0 of which are almost independent of the light wavelength. Unlike the dielectric permittivity affected by the incommensurate–ferroelectric phase transition (PT) at TC, the optical characteristics of AFB are influenced only by the normal–incommensurate PT located at Ti ≈ 183.1 K. Using a Ginzburg criterion and the experimental Ginzburg number G ≈ 2.5×10-3, we have determined the temperature region around Ti where the critical fluctuations are small and a canonical mean-field theory can be applied. Outside the critical region, the spontaneous birefringence arising due to the incommensurate PT is described perfectly by the Landau theory, with the critical index of the order parameter β ≈ 0.50.

Keywords: ammonium fluoroberyllate, optically biaxial crystals, refractive indices, optical birefringence, quasi-isotropic states, normal-incommensurate phase transitions, Ginzburg criterion, critical indices

UDC: 535.323, 535.5, 535.012, 548.0, 536.77

    1. Cummins, H. Z. (1990). Experimental studies of structurally incommensurate crystal phases. Phys. Rep., 185(5-6), 211-409. doi:10.1016/0370-1573(90)90058-a
    2. Strukov, B. A., Levanyuk, A. P. (1998). Ferroelectric Phenomena in Crystals: Physical Foundations.
    3. Palatinus, L., & Smaalen, S. (2004). The ferroelectric phase transition and modulated valence electrons in the incommensurate phase of ammonium tetrafluoroberyllate. Ferroelectrics, 305(1), 49-52. doi:10.1080/00150190490462388
    4. Brik, M. G., & Kityk, I. V. (2007). Spectroscopic and crystal field studies of (NH4)2BeF4:Co2+. Solid State Commun., 143(6-7), 326-330. doi:10.1016/j.ssc.2007.05.042
    5. Rudysh, M. Y., Fedorchuk, A. O., Stadnyk, V. Y., Shchepanskyi, P. A., Brezvin, R. S., Horon, B. I., ... & Gorina, O. M. (2023). Structure, electronic, optical and elastic properties of (NH4)2BeF4 crystal in paraelectric phase. Current Appl. Phys., 45, 76-85. doi:10.1016/j.cap.2022.11.005
    6. Romanyuk, M. O. (2006). Spectral refractometry of the ferroics of triglycine sulfate group, rochelle salt and potassium sulfate crystals. J. of Phys. Stud., 10(4), 358–380. doi:10.30970/jps.10.358
    7. Strukov B A, (1961). Temperature dependence of birefringence in ammonium sulfate and fluoroberyllate crystals. Kristallografiya. 6, 635–639
    8. Anistratov, A. T., & Melnikov. S. V. (1973). Thermooptical and dielectric properties of (HN4)2BeF4 in vicinity of ferroelectric transition. Kristallografiya, 18(6), 1289-1291.
    9. Horon, B. I., Kushnir, O. S., Shchepanskyi, P. A., & Stadnyk, V. Y. (2023). Temperature dependence of dielectric permittivity in incommensurately modulated phase of ammonium fluoroberyllate. Condens. Matter Phys., 25, 43704. doi:10.5488/cmp.25.43704
    10. Kobayashi, J., Uesu, Y., Ogawa, J., & Nishihara, Y. (1985). Optical and x-ray studies on incommensurate phase transitions of ferroelectric ammonium fluoroberyllate (NH4)2BeF4. Phys. Rev. B., 31(7), 4569. doi:10.1080/00150198508018697
    11. Romanyuk, M. O., & Stadnyk, V. Y. (1997). The action of mechanical stress and other influences on birefringence inversion of LiKSO4 and (NH4)2BeF4 crystals. Ferroelectrics, 192(1), 235-241. doi:10.1080/00150199708216194
    12. Kushnir, O. S., Dzendzelyuk, O. S., Hrabovskyy, V. A., & Vlokh, O. G. (2004). Optical transmittance of dichroic crystals with “isotropic point”. Ukr. J. Phys. Opt., 5(1), 1-5.
    13. Glazer, A. M., Zhang, N., Bartasyte, A., Keeble, D. S., Huband, S., Thomas, P. A., ... & Hlinka, J. (2012). LiTaO3 crystals with near-zero birefringence. J. Appl. Cryst., 45(5), 1030-1037. doi:10.1107/s0021889812035121
    14. Shchepanskyi, P. A., Kushnir, O. S., Stadnyk, V. Y., Fedorchuk, A. O., Rudysh, M. Y., Brezvin, R. S., ... & Krymus, A. S. (2017). Structure and optical anisotropy of K1.75(NH4)0.25SO4 solid solution. Ukr. J. Phys. Opt., 18(4), 187-196. doi:10.3116/16091833/18/4/187/2017
    15. Tan, M., Martin, A. T., Shtukenberg, A. G., & Kahr, B. (2020). Tuning the optical isotropic point of mixed crystals of ethylenediammonium sulfate/selenate. J. Appl. Crystallogr., 53(1), 51-57. doi:10.1107/s1600576719015863
    16. Yariv, A., & Yeh, P. (1983). Optical waves in crystal propagation and control of laser radiation.
    17. Chu, R. H., & Town, G. (2002). Birefringent filter synthesis by use of a digital filter design algorithm. Appl. Opt., 41(17), 3412-3418. doi:10.1364/ao.41.003412
    18. Verhoeff, A. A., Brand, R. P., & Lekkerkerker, H. N. W. (2011). Tuning the birefringence of the nematic phase in suspensions of colloidal gibbsite platelets. Mol. Phys., 109(7-10), 1363-1371. doi:10.1080/00268976.2011.559006
    19. Rothschild, M., Diest, K., & Liberman, V. (2017). U.S. Patent No. 9,841,606. Washington, DC: U.S. Patent and Trademark Office.
    20. Anistratov, A. T. (1972). Optical properties of ferroelectrics. digressions from phenomenological theory. Revue de Physique Appliquée, 7(2), 77-79. doi:10.1051/rphysap:019720070207700
    21. Koňák, Č., & Matras, J. (1976). Birefringent and electrooptical properties of (NH4)2BeF4, Czech. J. Phys. B, 26(5), 577-584. doi:10.1007/bf01586889
    22. Stadnyk, V. I., Romanyuk, M. O., Kushnir, O. S., Brezvin, R. S., Franiv, A. V., & Gaba, V. M. (2010). Temperature and spectral changes in the refractive indices of LiKSO4 crystals under uniaxial pressures. Int. J. Mod. Phys. B, 24(32), 6219-6233. doi:10.1142/s0217979210057675
    23. Kushnir, O. S., Burak, Y. V., Bevz, O. A., & Polovinko, I. I. (1999). Crystal optical studies of lithium tetraborate. J. Phys.: Condens. Matter, 11(42), 8313. doi:10.1088/0953-8984/11/42/312
    24. Kushnir, O. S., Shopa, R. Y., & Vlokh, R. O. (2008). Optical studies of order parameter fluctuations in solid solutions based on lead germanate crystals. Ukr. J. Phys. Opt., 9(3), 169-181. doi:10.3116/16091833/9/3/169/2008
    25. Ivanov, N. R., Levanyuk, A. P., Minyukov, S. A., Kroupa, J., & Fousek, J. (1990). The critical temperature dependence of birefringence near the normal-incommensurate phase transition in Rb2ZnBr4. J. Phys.: Condens. Matter, 2(26), 5777-5786. doi:10.1088/0953-8984/2/26/015
    26. Romanyuk, M. O., Andrievskyy, B. V., Stadnyk, V. Y., & Kushnir, O. S. (2013). Studies of ferroics in the electronic region of spectrum. J. of Phys. Stud., 17(3), 3701. doi:10.30970/jps.17.3701
    27. Kushnir, O. S., Kityk, A. V., Dzyubanski, V. S., & Shopa, R. Y. (2011). Critical behaviour of optical birefringence near the normal–incommensurate phase transition in [N(CH3)4]2ZnCl4 crystals under the influence of hydrostatic pressure. J. Phys.: Condens. Matter, 23(22), 225403. doi:10.1088/0953-8984/23/22/225403
    28. Levanyuk, A. P., & Sigov, A. S. (1988). Defects and structural phase transitions.
    29. Adamenko, D. I., & Vlokh, R. O. (2023). Critical exponents of the order parameter of diffuse ferroelectric phase transitions in the solid solutions based on lead germanate: studies of optical rotation. Condens. Matter Phys. 25, 43703. doi:10.5488/cmp.25.43703

    Досліджено показники заломлення та подвійне променезаломлення невласних сегнето¬електричних кристалів фторберилату амонію (ФБА) з несумірною фазою в широкому діапазоні температур. Вивчено температурні характеристики оптичної індикатриси ФБА та знайдено дві квазіізотропні точки, температурні положення T0 яких практично не залежать від довжини світлової хвилі. На відміну від діелектричної проникності, на яку впливає фазовий перехід (ФП) з несумірної до сегнетоелектричної фази при TC, на оптичні характеристики ФБА впливає лише ФП з нормальної до несумірної фази, розташований при Ti ≈ 183,1 К. Використовуючи критерій Гінзбурга та експериментальне число Гінзбурга G ≈ 2,5×10–3, визначено температурну область навколо Ti, де критичні флуктуації малі та застосовна класична теорія середнього поля. За межами критичної області спонтанне подвійне промене¬заломлення, яке виникає внаслідок несумірного ФП, ідеально описується теорією Ландау з критичним індексом параметра порядку β ≈ 0,50.

    Ключові слова: ammonium fluoroberyllate, optically biaxial crystals, refractive indices, optical birefringence, quasi-isotropic states, normal-incommensurate phase transitions, Ginzburg criterion, critical indices

© Ukrainian Journal of Physical Optics ©